npj: 拓扑?让电子与光共舞
非线性光学在太阳能、光探测等诸多方面都具有重要应用，是以经久以来一向受到物理学家、化学家、材料学家和工程师们的广泛存眷。近年来，一种体光伏效应（Bulk photovoltaic effect）引起了极大年夜的研究兴趣。体光伏效应有着很多重要的潜在应用，比如,它可以将光能转换成电能。与传统太阳能电池所用的pn结比拟，体光伏效应不受肖克利-奎伊瑟极限（Shockley-Queisser limit）的限制，并且能产生高于材料本身能隙的电压，是以可被用于下一代的太阳能电池技巧。另一方面，体光伏效应也能应用于光探测，尤其是在红外到太赫兹（THz）波段。
与传统的红外探测器（比如HgCdTe探测器）比拟，基于体光伏效应的探测器不须要偏压，困扰很多传统光电探测器的暗电流问题也是以可以获得缓解。为了实现这些应用，必须进步材料的非线性光学响应，使其在低输入下达到人们预期的服役后果。固然人们已经寻找到了很多新的潜在材料，但一个常见的问题是，可否在理论上给出比拟较较通用的筹划，并且按照这一筹划完成材料设计。
来自麻省理工学院的李巨(Ju Li)传授组在前期论文中就指出，拓扑绝缘材料有着优胜的线性光学响应[J. Phys. Chem. Lett., 11, 6119?6126 (2020)]。值得解释的是，在拓扑绝缘资估中，电子态会出现一种不太常见的杂化，它使得这些半导体（或绝缘体）材料的电子构造和通俗的硅或者金刚石材料看起来很类似，但本质上具有不合的电子拓扑数。这有一点像通俗的纸环和墨比乌斯环一样，粗看起来都是三维空间中的物体，但实际上完全不合。
物理学家已经指出，这种拓扑绝缘资估中的电子能带构造和通俗绝缘体（硅或金刚石）比拟多了一次能带反转（就像墨比乌斯环一样）。李巨传讲课题组指出，这一反转会让价带和导带的电子波函数有更强的杂化，从而使得电子在价带和导带间的跃迁变得更轻易，材料也能是以获得优胜的光学响应。
近期，李巨传讲课题组结合MIT孔敬(Jing Kong)传讲课题组，将这一思惟进一步拓展至非线性光学资估中[npj Computational Materials 7, 31 (2021)]，提出同时拥有：
- 拓扑型电子能带杂化，
- 强烈的空间纰谬称性和
- 较小能隙的材料，很有可能具有优良的非线性光学性质。
除了拓扑能带杂化之外，强烈的空间纰谬称性会使得空间中的两个相反的偏向（比如向左和向右）变得异常不合，如许电子朝着某一个特定的偏向移动的意愿强，而向着反偏向移动的意愿弱。如许的话，就可以或许产生更大年夜的净电流。而能隙小的时刻，电子在价带和导带之间的跃迁也会变快。这有点儿像上台阶时，假如台阶比较矮，那么上起来就会比较轻易。
基于上述道理和孔敬传讲课题组前期在二维非对称材料（Janus transitionmetal dichalcogenides, JTMDs）中的实验成果，他们经由过程量子力学第一性道理的办法，猜测了一类新型的拓扑1T’相的Janus过渡金属硫化物，发明它们具有巨大年夜的非线性光电导性。
经由过程第一性道理计算，他们发明1T’ JTMDs的位移电流电导率可以达到2300 nm???V?2（相当于2800 mA/W），而circular current电导率则能达到104 nm???V?2量级。这比以前常用的非线性材料的光学响应加强了1至2个数量级。也就是说，与之前常见的材料比拟，人们可以用更低强度的光照射JTMD材料，在资估中获得更大年夜的光电流。
因为1T’ JTMDs的能隙很小（10 meV量级，相当于2.5 THz），THz波段的光就可以将电子从价带激发到导带上形成光电流。是以1T’ JTMDs可以用来探测THz波段的光。值得指出的是，平日半导体材料的能隙都在1 eV量级，是以它们只能用到探测可见到紫外波段的光，对远红外到THz波段的光则没有响应。
该团队进一步发明，应用弹性形变和外加电场如许的外部刺激可以让1T’JTMDs中电子的波函数产生进一步的扭转，从而导致电子态的拓扑相变。在相变前后位移电流的偏向会产生反转。如许一个光电流偏向的骤变可以用来表征拓扑相变，在光力学、光电子学中也有潜在应用。该研究有助于加深对拓扑材料光电性质的懂得，并且为将来寻找更多具有优良光电性质的材料供给了理论参考。
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