武大:一种全新拓扑结构的三维共价有机框架命名为“珞珈山”

近期,《美国化学会志》(Journal of the American Chemical Society)揭橥了武汉大年夜学化学与分子科学学院汪成传讲课题组最新研究成果,证实可经由过程改变前体位阻来建筑具有新拓扑构造的三维共价有机框架。

论文题为《经由过程位阻控制实现三维共价有机框架拓扑构造调控?从pts到ljh》(“Tuning the Topology of Three-dimensional Covalent Organic Frameworks via Steric Control: From pts to Unprecedented ljh”),2019级博士研究生谢阳和黎健博士(北京大年夜学)为论文合营第一作者,汪成与北京大年夜学孙俊良研究员为合营通信作者。

共价有机框架(COFs)是一类由共价键连接而成的晶态有机多孔材料,在浩瀚范畴存在广阔的应用前景。当前本范畴研究重要集中在二维体系,三维(3D)COFs报道较少。尽管拓扑数据库注解3D COFs可存在浩瀚拓扑构造,但今朝仅报道14种,极大年夜限制了其构造多样性和功能化应用。是以,丰富其拓扑构造对3DCOFs的成长具有重要意义。理论上,基于框架化学理念,有可能在3D COFs合成中经由过程引入位阻基团来调控框架的拓扑构造。然而,此类研究极具挑衅性,特别是3DCOFs构造表征艰苦,相干研究未见报道。

汪成等人设计了含有不合位阻基团的两种前体,进一步经由过程该课题组前期所提出的“4+4”连接方法(J. Am. Chem. Soc.2016,138, 3302, citations:336;Acc. Chem. Res.2020,53, 2225)合成了两种高结晶性3DCOFs,即:3D-TPB-COF-OMe和3D-TPB-COF-Ph。基于持续扭转电子衍射技巧,他们成功解析出两种COFs的晶体构造,成果注解:含有甲氧基的3D-TPB-COF-OMe为常见的五重穿插pts构造,而含有大年夜位阻苯基基团的3D-TPB-COF-Ph则不测埠具备一种拓扑构造数据库不存在的全新复杂拓扑构造,被定名为ljh(LuojiaHill简称),具有罕有的自穿插特点。此研究成果注解可经由过程改变前体位阻来合成具有不合拓扑构造的3D COFs,进而丰富其构造多样性。

该工作获得国度天然科学基金、中心高校根本科研营业费、中国博士后科学基金、瑞典研究理事会以及Knut和Alice Wallenberg基金会的赞助。

据悉,汪成课题组工作重要环绕“响应性多孔框架材料”展开,特别是三维共价有机框架。自2016年以来,汪成课题组在国表里著逻辑学术期刊上以通信作者揭橥论文27篇,包含J. Am. Chem. Soc.(5篇)、Angew. Chem. Int. Ed.(3篇)、Nat. Commun.(3篇)、Sci. Adv.(1篇)、Adv. Mater.(1篇)、Acc. Chem. Res.(1篇)、CCS Chem.(1篇)等,有5篇论文入选ESI高被引论文。

来源:武汉大年夜学

论文链接:

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c03042